Brady ditasbihkan menjadi Pastur Gereja Katolik oleh Luigi Traglia pada 22 Februari 1964. Menyelesaikan sekolahnya di Lateran, dia mendapatkan gelar Doktor Hukum Kanon pada 1967. Pada tahun itu juga dia kembali ke Irlandia dan menjadi profesor di St. Patrick di Cavan sampai 1980. Di St. Patrick dia mengajar banyak subjek seperti Latin, Perdagangan, Agama, dan Bahasa Prancis, dan juga melatih sepak bola Gaelic.
Brady kemudian kembali ke Roma, di mana dia menjadi wakil-rektor (1980-1987) dan kemudian menjadi rektor (1987-1993) Kolese Irlandia Pontifisial. Pada saat dia kembali ke Irlandia, dia menjadi Pastur di Castletara (Ballyhaise) pada 1993.
